Spoločný výskumný tím pod vedením profesora Zhanga Peileiho z Shanghai University of Engineering Science, Lancaster University a Amplitude Suzhou Laser Co., Ltd. publikoval výskumnú prácu s názvom „Elektromagnetická{2}}hydrodynamická väzba a morfologická spätná väzba pri tvorbe a vývoji LIPSS na kovoch pod femtosekundovým laserom multi-pulzným ožiarením v medzinárodnom časopise Impulse Applied Applied Ma. Tím vytvoril multifyzikálny model spájajúci elektromagnetickú teóriu, prechodnú termofyziku a hydrodynamiku a použil pulznú-po-mipulznú iteračnú stratégiu na štúdium procesu vývoja laserom-indukovaných periodických povrchových štruktúr (LIPSS) na povrchoch titánových zliatin. Kombináciou experimentálneho overenia a numerickej simulácie tím odhalil fyzikálny mechanizmus tvorby a evolúcie nanoštruktúr v rámci synergického účinku toku Marangoni a spätného rázu v rámci mechanizmu spätnej väzby morfológie.
01
Úvod
Laserom-indukované periodické povrchové štruktúry (LIPSS) sú fyzikálnym javom, ktorý môže vytvárať periodické štruktúry na povrchoch rôznych materiálov (kovy, polovodiče atď.) a boli dôkladne študované. LIPSS sú vo všeobecnosti rozdelené do dvoch typov: LIPSS s periódou blízkou vlnovej dĺžke lasera (LSFL) a LIPSS s periódou oveľa menšou ako vlnová dĺžka lasera (HSFL). Pre klasický LSFL je mechanizmus tvorby široko akceptovaný ako výsledok interferencie medzi dopadajúcim laserom a povrchovými plazmónovými polaritónmi (SPP) excitovanými na povrchu materiálu (elektromagnetická teória). Hoci elektromagnetická teória vysvetľuje periódu a smer LSFL, opisuje iba statické ukladanie počiatočnej energie a nevysvetľuje dynamický vývoj materiálu v roztavenom stave vyvolanom laserom-. Migračný proces hmoty v roztavenom stave pretvára povrchovú morfológiu na periodickú kombináciu vrcholov a žľabov.
Spracovanie femtosekundovým laserom má jedinečné výhody v oblasti mikro- a nano{1}}výroby vďaka vysokej presnosti spracovania a malej tepelne-ovplyvňovanej zóne. Jeho ultrakrátka šírka impulzu koncentruje laserovú energiu na povrch materiálu v extrémne krátkom čase, čím vytvára ne-tepelný rovnovážny fázový prechod. Tepelná vodivosť elektrónov a sila elektrón{6}}fonónovej väzby dominujú prenosu a relaxácii elektromagnetickej energie uloženej v materiáli počas ultrarýchlych procesov. Tieto faktory sú základnými dôvodmi rozdielov v morfológii LIPSS pozorovaných na rôznych materiáloch. Tvorba LIPSS je však kumulatívny multi{9}}pulzový proces, pričom povrchová morfológia generovaná každým impulzom pôsobí ako počiatočná okrajová podmienka pre ďalší impulz. Okrem toho pravidelnosť LIPSS vykazuje silnú závislosť od vlastností materiálu. Predchádzajúce numerické simulácie zriedkavo zohľadňovali vplyv povrchovej morfológie vytvorenej predchádzajúcimi impulzmi na nasledujúce impulzy vo viac-impulzových a{13}}fyzikálnych prostrediach. Zmeny v morfológii povrchu materiálu v podmienkach s viacerými impulzmi vedú k nehomogenite teplotného poľa, čo následne ovplyvňuje redistribúciu roztavenej tekutiny vyvolanú teplotnými gradientmi. To si vyžaduje kvantitatívnu analýzu a diskusiu o procese evolúcie LIPSS z perspektívy impulzov-za{18}}impulzom.
Spracovanie laserom a elektrónovým lúčom
02
Simulačné metódy
Na štúdium kumulatívneho vývoja LIPSS pri viac{0}}pulznom femtosekundovom laserovom žiarení a súvisiacom mechanizme pozitívnej spätnej väzby rozloží pracovný postup simulácie interakciu laserovej-hmoty jedného impulzu do troch spojených krokov: výpočet elektromagnetického poľa, termodynamický vývoj a dynamika tekutín, ktoré sa potom opakujú v iteračných simuláciách. V tejto štúdii sa zameriavame na evolučný proces začínajúci od deterministického povrchu. Simulácia začína ideálnou hladkou rovinou, kde sa ablačné jamky generované parametrami lasera a odozvou materiálu považujú za „účinnú drsnosť“ pre následnú elektromagnetickú väzbu. V tomto modeli je táto efektívna drsnosť reprezentovaná simulovanou povrchovou abláciou, metódou, ktorá eliminuje neistoty spojené s náhodnou počiatočnou drsnosťou povrchu, čo nám umožňuje študovať, ako sa LIPSS tvorí a šíri na okrajoch ablácie a v rámci povrchu.
03
Spätná väzba morfológie povrchu
Pri multi{0}}pulznom ožarovaní femtosekundovým laserom nie je tvorba LIPSS jednoduchou superpozíciou jedného fyzikálneho poľa, ale dynamickým vývojovým procesom, v ktorom povrchový morfologický vplyv predchádzajúcich impulzov interaguje s vplyvom nasledujúcich impulzov. Obrázok 2 ukazuje vývoj morfológie povrchu materiálu a zodpovedajúce priestorové rozloženie elektrického poľa pri viacerých impulzoch. Pre počiatočný impulz (N=1) je distribúcia elektrického poľa na hladkom povrchu materiálu laterálne rovnomerná, hlavne vykazuje vzor stojatých vĺn vytvorený interferenciou dopadajúceho a odrazeného svetla. So zvyšujúcim sa počtom impulzov (N=20, N=30) sa pôvodne hladký povrch vyvinie do plytkých ablačných jamiek. Ne-rovinné rozhranie narúša symetriu roviny a poskytuje vektorovú zložku{10}v rovinnej vlne, čo vedie k slabému budeniu SPP na kovovom{11}}vzduchovom rozhraní. Keď sa počet impulzov ďalej zvyšuje (N=40, N=50), periodické drážky, ktoré sa javia ako účinnejšie difrakčné mriežky, majú za následok silnejšiu väzbu SPP. Ako je znázornené na zväčšenom pohľade na N=50, interferencia medzi SPP a následným dopadajúcim svetlom vytvára priestorové lokálne elektromagnetické hotspoty v drážkach, kde je intenzita elektrického poľa výrazne vyššia ako intenzita dopadajúceho poľa.
Obrázok 3 ilustruje vývoj morfológie povrchu materiálu a zodpovedajúcu distribúciu teploty vrcholovej mriežky pri rôznych počtoch impulzov (N=1-50). V počiatočnom štádiu (N=1-10) sa na rovnom povrchu tvoria ablačné jamky. V tomto čase je povrchová teplota hladko rozložená laterálne a zodpovedajúce rozloženie teploty vykazuje nízky a široký vrchol, ktorý odráža Gaussovu distribúciu laserovej energie. So zvyšujúcim sa počtom impulzov (N=20-50) sa postupne objavuje vysoko-kontrastná periodická distribúcia teploty v súlade so vznikom periodických povrchových štruktúr. Najvyššia teplota mriežky je sústredená v údoliach týchto periodických štruktúr, zatiaľ čo teplota na vrcholoch zostáva relatívne nízka. Graf rozloženia teploty ukazuje, že so zvyšujúcim sa počtom impulzov sa amplitúda tejto modulácie teploty stáva výraznejšou a vrchol teploty sa postupne zvyšuje. Kombináciou tohto s vývojom distribúcie elektrického poľa znázorneného na obrázku 2 možno distribúciu teploty mriežky pri viacerých impulzoch vysvetliť mechanizmom elektromagnetickej tepelnej spätnej väzby. Elektromagnetické horúce miesta umiestnené v údoliach tvoria priestorovo nerovnomerné zdroje tepla, ktoré v konečnom dôsledku generujú periodické mriežkové teplotné pole zodpovedajúce morfológii povrchu.
04
Prúdenie tekutiny počas fázy tavenia
Energia pulzu femtosekundového lasera sa prenáša do mriežky prostredníctvom elektrón{0}}fonónovej väzby. Keď teplota mriežky dosiahne bod topenia, na povrchu materiálu sa vytvorí prechodná roztavená vrstva. Následný vývoj LIPSS v pikosekundovej časovej škále je riadený nielen statickou abláciou, ale aj hydrodynamickým transportom v tejto roztavenej vrstve. V tomto modeli je periodicita preddefinovaná ukladaním elektromagnetickej energie, zatiaľ čo Marangoniho napätie a tlak spätného rázu primárne riadia prerozdeľovanie a odstraňovanie roztaveného materiálu. Obrázky 4, 5 a 6 znázorňujú trendy prúdenia tekutiny počas fázy topenia viac-pulzného procesu (N=20-40), keď sa periodická štruktúra vyvíja od plytkej k hlbokej. V tomto štádiu teplota mriežky prekročila bod topenia, ale ešte nedosiahla teplotu odparovania. Na týchto troch obrázkoch a1 a a2 predstavujú vrcholy periodickej štruktúry, zatiaľ čo a3 a a4 predstavujú minimá. Ako je znázornené na obrázku 4, v počiatočných štádiách tvorby periodickej štruktúry (N=20) sa na povrchu vytvorilo periodické teplotné pole a začína sa objavovať zvlnená štruktúra. V údolných oblastiach s najvyššími teplotami (obr.{20}}(c)), poháňaných gradientom povrchového napätia, Marangoniho efekt spôsobuje, že roztavená povrchová tekutina prúdi vysokou rýchlosťou zo stredu údolia k susedným vrcholom. Naopak, v hrebeňových oblastiach s najnižšími teplotami (obr.. 4(b)) sa pozoruje, že tekutina z priľahlých údolí sa zbieha a akumuluje smerom nahor. Porovnanie týchto oblastí odhaľuje vysokorýchlostné divergentné prúdenie v korytách a nízke{25}}rýchlosť konvergujúceho prúdenia v hrebeňoch. Ako je znázornené na prietokových poliach na obr. . 4} (b) a (c), prúdenie povrchovej tekutiny smerom k hrebeňom spôsobuje spätný tok hlbšie v roztavenom bazéne, ktorý sa vracia spod vrcholu do údolia. Táto kombinácia vonkajšieho povrchového prúdenia a vnútorného spodného prúdenia sa{29}}organizuje do páru typických Marangoniho vírov v rámci každého hrebeňa a žľabu periodickej štruktúry. Porovnaním obrázkov je z obrázkov . 4, 5 a 6 vidieť, že ako sa údolia prehlbujú, povrchová tekutina sa v nich postupne obmedzuje (obr. . 4 (c), 5 (c) a 6 (c)). Hlbšie údolia zodpovedajú silnejším miestnym elektrickým poliam, čím sa potláča laterálna tepelná difúzia z údolia k susedným vrcholom. To má za následok, že sa v údoliach udržiava strmší teplotný gradient. Preto, keďže sily poháňajúce pohyb tekutiny závisia od teploty, tieto sily sa čoraz viac obmedzujú v údoliach. Z pohľadu zvyšovania počtu impulzov to znamená, že energia následných impulzov sa využíva skôr na prehĺbenie existujúcich drážok ako na odstraňovanie už vytvorených vrcholov alebo budovanie nových štruktúr. V dôsledku toho sa výškový rozdiel medzi vrcholmi a údoliami neustále zväčšuje, čo vedie k postupnému prehlbovaniu periodickej štruktúry.
05
Overenie simulácie
Na ilustráciu procesu tvorby periodických povrchových štruktúr poháňaných synergickým efektom elektromagnetických efektov a prúdenia tekutiny pri multi{0}}pulznom ožiarení sa vývoj povrchovej morfológie pozorovaný v lineárnom skenovacom experimente porovnal s výsledkami iteratívneho multifyzikálneho modelu, ako je znázornené na obrázku 7. V počiatočnom štádiu akumulácie impulzov v experimente bol povrch materiálu prevažne pokrytý 2 nanočasticovými transportnými časticami. V simulácii sme použili fyzikálny ekvivalentný východiskový bod evolúcie LIPSS, konkrétne laserom-indukované ablačné jamy. Náhodné nanočastice aj ablačné jamky môžu slúžiť ako hranice rozptylu pre následné impulzy, čím vzrušujú SPP. Následné impulzy vytvárajú periodické teplotné pole na tomto ne-rovinnom povrchu prostredníctvom interferencie SPP, čím riadia redistribúciu roztaveného materiálu počas tohto obdobia. Potom Marangoniho sila a tlak spätného rázu začnú poháňať redistribúciu roztavenej tekutiny, čím podporujú tvorbu LIPSS.
Na lepšie overenie výsledkov simulácie sa LIPSS pod jedno{0}}bodovým femtosekundovým laserovým osvetlením porovnal s výsledkami numerickej simulácie. Ako je znázornené na obrázku 8, tieto dva vykazujú vysoký stupeň konzistencie v priestorovej periodicite. Na kvantifikáciu tohto obdobia sa extrahovali lokálne obrysy v odtieňoch šedej snímky SEM pozdĺž smeru kolmého na LIPSS, čím sa získala priemerná perióda približne 980 nm pre experimentálnu štruktúru. Obrázok 8(b) zobrazuje simulovaný prierez- obrysu v rovnakej priestorovej mierke. Mapovaním simulovaného obrysu povrchu na obrázok SEM v rovnakých súradniciach a mierke sa pozorovalo, že priestorové polohy simulovaných vrcholov a údolí úzko zodpovedajú svetlým a tmavým pruhom na obrázku SEM. Simulovaná perióda je približne 960 nm, čo je vo výbornej zhode s experimentálnymi výsledkami nameranými pomocou obrysovej metódy.
06
Záver
Táto štúdia vytvorila multifyzikálny model založený na elektromagnetickej teórii, teórii dynamiky tekutín a termofyzikálnych vlastnostiach materiálov prostredníctvom numerickej simulácie. Vysvetľoval od začiatku do konca tvorbu periodických štruktúr na kovových povrchoch poháňaných synergickým efektom elektromagnetických efektov a nestabilitou prúdenia tekutín pri liečbe multi-pulzným femtosekundovým laserom. Prostredníctvom postupných pulzných iterácií simulácie na povrchu materiálu a porovnávacej analýzy výsledkov simulácie s experimentálnymi výsledkami sme dospeli k záveru, že tvorba LIPSS je výsledkom synergického efektu elektromagnetickej a fluidnej dynamiky.
Interakcia medzi dopadajúcim femtosekundovým laserom a povrchom materiálu v prítomnosti drsnosti povrchu excituje SPP, ktoré interferujú s dopadajúcim svetlom. Tento proces generuje priestorovo periodické a-nerovnomerné ukladanie energie na povrch materiálu. Potvrdili sme, že touto nevyhnutnou drsnosťou povrchu môžu byť ablačné jamky spôsobené samotným laserom, ktoré môžu slúžiť ako okrajové podmienky pre excitačné SPP. Morfológia povrchu vytvorená predchádzajúcimi impulzmi pôsobí ako difrakčná mriežka pre nasledujúce impulzy, čím sa zlepšuje účinnosť väzby SPP. Akonáhle je táto periodická energia absorbovaná materiálom, rýchlo sa premení na zodpovedajúce pole teplotného gradientu mriežky, čím sa na povrchu vytvorí prechodná roztavená vrstva. Táto extrémne tenká roztavená vrstva, ovplyvnená periodickým teplotným gradientom, je fyzikálne vysoko nestabilná, čím aktivuje transport tekutiny, ktorý riadi migráciu materiálu. Počas fázy tavenia Marangoniho sila, poháňaná povrchovým napätím, migruje roztavenú tekutinu z žľabov s vysokou-teplotou do žľabov s nízkou teplotou-, pričom v žľaboch vytvára vysokorýchlostný divergentný tok a nízkorýchlostný konvergujúci tok v hrebeňoch. So zvyšujúcim sa počtom impulzov sa žľaby postupne prehlbujú a povrchová tekutina sa postupne obmedzuje na žľaby. Počas fázy odparovania je ďalšie zvýšenie teploty mriežky sprevádzané ďalším zvýšením tlaku spätného rázu. V tomto bode pôsobí tlak spätného rázu ako dominantný mechanizmus poháňajúci tekutinu, pričom využíva silnejšiu silu na poháňanie tekutiny z povrchu žľabov smerom nadol k podpovrchu, pričom tekutinu tiež posúva do strán k hrebeňom.
